硫化物固态电解质Li5.5PS4.5Cl1.5存在锂离子电导率高（≈10 mS/cm）、机器加工机能优良、与金属锂负极的化学兼容性精良等长处，是构建存在高能量密度与高保险性的全固态锂金属电池的最具潜力的候选电解质资料之一。只管如斯，仍有大批研讨标明，即便在较低的电流密度下（0.5-1 mA/cm2），全固态金属锂电池中锂枝晶穿透硫化物固态电解质层招致电池短路的成绩仍然无奈防止。这一成绩平日被归因于如下的一系列进程：锂在电解质名义的不平均堆积招致局域位点的电流密渡过高，进而激发电解质裂痕的构成，堆积的锂经由过程这些裂痕向对电极浸透终极招致电池短路。在这一基本上，为了更清楚且详细地舆解锂枝晶形成电池短路的全部进程，以下多少个成绩亟待失掉解答：锂在电解质开放名义（无外部压力）的本征堆积行动是怎么的？裂痕中的自在空间怎样影响锂在此中的成长行动？锂在电解质开放名义（自在空间）与电解质外部裂痕（受限自在空间）中的成长行动有何异同？金属锂在固态电解质裂痕中的成长行动表示图近来，清华年夜学物理系张跃钢团队经由过程计划构建一系列模子固态电池（基于探针电极的固态电池、基于可隔绝应力的集流体的固态电池、基于人工预构建固态电解质裂痕的固态电池），并联合非原位/原位的显微学与谱学表征手腕，对金属锂在电解质开放名义与外部裂痕中的成长行动与微不雅构造停止了研讨，并探讨了自在空间对其的影响。研讨发明，当在电解质开放名义（自在空间）堆积锂时，锂浮现出垂直于电解质名义的柱状成长行动，并优先沿（110）晶面熟长。当在电解质外部裂痕（受限自在空间）内堆积锂时，锂的成长遵守两种重要形式：（1）经由过程分散蠕变，沿着裂痕侧壁名义向对电极浸透，终极达到对电极并招致短路，这一进程中锂不须要完整添补裂痕；（2）垂直于裂痕侧壁名义的柱状成长，并向裂痕外部的自在空间延长。研讨团队还发明，金属锂在初始状况下受外部压力挤压侵入电解质的水平决议了施加电流后锂沿着裂痕向对电极浸透的速度。作为进一步验证，完全的致密烧结电解质（绝对密度为99%）最年夜限制地增加了初始状况下金属锂的挤压侵入，从而使得电池可在6.37 mA/cm2的高电流密度下实现锂堆积而不产生短路，且面目面貌量超越76 mAh/cm2。这一研讨任务阐释的锂成长机制为进一步处理全固态锂金属电池中的锂枝晶穿透短路成绩供给了主要领导。这项研讨结果以“自在空间对硫化物基固态电解质开放名义及外部裂纹处锂成长行动的影响”（Influence of Free Space on Lithium Growth Behavior at Open Surfaces and Internal Cracks of Sulfide-based Solid Electrolyte）为题宣布在学术期刊《进步资料》（Advanced Materials）上。清华年夜学物理系张跃钢教学为该文的通信作者，清华年夜学物理系2019级博士生任帅阳为文章的第一作者。该项任务失掉国度重点研发打算名目的支撑。论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202414239